W 1964 r. ukazuje się główny płyta artysty TEAR DOWN THE WALLS nagrany na rzecz firmy Elektra, firmowany na wskroś Neila oraz Vince'a Martina. W nagraniach wzięli współpraca w taki sposób znakomici muzycy w charakterze John Sebastian (harmonijka) z The Lovin' Spoonful, Felix Pappalardi (gitara basowa) dodatkowo folkowiec (twórca środowiska folkowego w środku Coconut Grove) Vince Martin (gitara, dalszy głos). Jest to właściwie nieco zwyczajowy folkowy krążek tego okresu, scalający tradycyjne utwory z własnymi kompozycjami. Jest tutaj wyśmienity utwór Neila Wild Child in oraz World of Trouble, który zostanie nagrany wskroś Toma Rusha na jego pierwszym albumie. Można też skonfrontować Neilowskie folkowe wykonanie Morning Dew z wersją Tima Rose'a oraz do wnętrza pełni rozumieć radykalną interpretację Rose'a. Album nie sprzedawał się najlepiej wtedy planowana ponowna tafla z Martinem została zarzucona.
W dwanaście miesięcy po pewnym czasie zostaje wydany solowy płyta Neila BLEECKER AND MACDOUGAL[3]. Album proch wystarczająco multum tradycyjnych elementów folkowych, żeby ukoić folkników-purystów, atoli było ponadto słychać, że wykonawca idzie znacznie dalej, dodając do ustalonego stylu swoje specyficzne smaczki. Z 13 utworów na płycie, jego autorstwa było 12. Znów posłużył się pomocą Sebastiana również Pappalardiego plus gitarzysty Pete'a Childsa. Chociaż nie ma w tej okolicy perkusisty, jego rolę świetnie spełnia w pojedynkę Neil fantastycznie wykorzystując 12-strunową gitarę. Najpopularniejszym utworem albumu (i do wnętrza ogóle Neila) okazała się właściwie popowa pieśń Other Side of This Life, która doczekała się wielkiej ilości interpretacji, jak bądź sama nie stała się żadnym przebojem. Zelektryfikowanie się Boba Dylana wyznaczyło nową erę. Ten płyta Neila nie proszek takiego zasięgu oddziaływania, natomiast był jednym z pierwszych przekraczających dotychczasowe bariery.
W tym czasie twórca zaczął być wyposażonym problemy wynikające z jego heroinowego nałogu, co powodowało jego konflikty z innymi. Z bezzwłocznie czasu uzależnienie spowodował jego jeszcze większą separację od momentu innych.
Po nagraniu powyższego albumu Neil wyprowadził się z Nowego Jorku, bo miasto ewidentnie nie służyło jego wrażliwej naturze. Kupił chata w środku Coconut Grove na Florydzie, wewnątrz którym zamieszkał razem z żoną.
Aby go zakupić nagrał najbliższy album, aliści tym wszystkiego na rzecz firmy Capitol, która mając do wnętrza swojej stajni takie grupy w charakterze The Beatles dodatkowo Beach Boys, gotowa była nadać większe ryzykowny krok finansowe nagrywając takiego artystę w charakterze Neil. Album FRED NEIL jest szczytem twórczości artysty. Został nagrany wobec krańcowość 1966 r. z takimi muzykami jako gitarzysta Pete Childs oraz perkusista Billy Mundi (z Mothers of Invention Franka Zappy). Najbardziej znaną piosenką płyty jest Everybody's Talkin' (dzięki przebojowej wersji Harry'ego Nilssona) oraz nieco ustępuje jej pieśń The Dolphins. Na albumie znajdowało się dziesięć utworów, z czego dziewięć, to umowny folk-rock. Dziesiąta, meandrycznie zatytułowana Cynictrustpetefredjohn Raga, wskazywała kierunek, raczej kontrowersyjny, do wnętrza jakim będzie się jego awans posuwać. Utwór trwał więcej niż 8 minut plus był intrygującą improwizacją opartą na wschodnich elementach. Płyta nie wiadomo z jakiego powodu nie sprzedawała się najlepiej, natomiast do tego Neil odmawiał publicznych występów plus odrzucał zaproszenia do TV.
W październiku 1967 r. twórca jeszcze raz wszedł do szkoła główna także efektem sesji nagraniowych stał się płyta SESSIONS, który poszedł do wnętrza kierunku wytyczonym wskroś ten tymczasowy dziesiąty utwór z poprzedniej płyty. Pomagali mu m.in. Childs również głośny czerń gitarzysta z kręgu Greenwich Village Bruce Langhorne, który w środku dużej mierze ukształtował ton nowojorskiego folku, grał na wielu płytach folkowych plus był poniekąd gitarzystą Dylana. Rezultat był natomiast rozczarowujący; krążek był po prostu zapisem fragmentów kilkudniowej improwizowanej sesji, zmiksowanych również zmontowanych[4]. Na siedem utworów umieszczonych na płycie, aż pięć jest ledwie w środku połowie rozwiniętymi improwizacjami. Mimo kontrowersyjnej jakości muzyki, płyta jest wspaniale nagrany jeżeli chodzi o brzmienie. Można ten krążek uważać w charakterze niekonwencjonalny do tego, co po pewnym czasie zademonstruje Tim Buckley. Był to niedawny studyjny płyta wydany wskroś Neila.